氨法選擇催化還原(NH3-SCR)技術(shù)由于其低成本和率的特點已成為國內(nèi)外的脫硝技術(shù)。目前已廣泛應用的商業(yè)脫硝催化劑是V2O5-WO3(MoO3)/TiO2,并且在實際工況中為了獲得較低的壓降,該類催化劑通常以蜂窩整體式催化劑的形式存在。然而,在實際應用中該釩基催化劑仍存在活性組分有毒、活性窗口窄、較高的SO2氧化率和易塵堵等缺陷。針對以上問題,本研究分別從催化劑的載體和活性組分兩方面入手進行研究,為新型脫硝催化劑的開發(fā)做出積極有益的探索。首先,本研究采用兩步浸漬法制備了以蜂窩金屬絲網(wǎng)為載體的釩基脫硝催化劑。通過與具有相同活性組分的蜂窩陶瓷催化劑對比研究發(fā)現(xiàn),蜂窩狀金屬絲網(wǎng)催化劑表現(xiàn)出了優(yōu)良的低溫活性、抗硫抗水以及抗塵性能。在60h耐硫耐水實驗(600ppmSO2 10%H2O)和40h抗塵實驗中,蜂窩狀金屬絲網(wǎng)催化劑的脫硝活性始終保持在92%和90%左右。而通過對催化劑在耐硫耐水實驗前后的各種測試表征和分析后發(fā)現(xiàn),硫酸銨鹽的沉積是催化劑在含硫含水氣氛中失活的主要原因,且蜂窩狀金屬絲網(wǎng)催化劑表面的硫酸銨鹽含量明顯低于蜂窩陶瓷催化劑。這是由于蜂窩狀金屬絲網(wǎng)催化劑獨特的三維通透結(jié)構(gòu)不利于粉末狀顆粒物在其表面大量沉積,使其在耐硫耐水及抗塵實驗中表現(xiàn)出了優(yōu)良的脫硝活性。其次,本研究采用浸漬法制備了摻鐵鈰鈦催化劑,通過活性實驗發(fā)現(xiàn)鐵的加入可以大大提高催化劑的低溫SCR舌性與抗硫中毒能力。當Fe/Ti摩爾比為0.2,煅燒溫度為500℃時,Fe-Ce/TiO2催化劑在160℃即能到80%左右NO、去除率,且在250℃,11h耐硫?qū)嶒?500ppm SO2)后仍能保持95%左右的NOx去除率。各種測試表征結(jié)果表明：將Fe摻雜入Ce/TiO2催化劑中能夠提高催化劑表面NH4 和吸附態(tài)NO2的數(shù)量,從而促進了催化劑的低溫SCR舌性。在此研究基礎上,本研究對上述Fe-Ce/TiO2催化劑進行了SCR機理的研究：當反應溫度低于200℃時是典型的Langmuir-Hinshelwood機理,即反應是在吸附態(tài)NO2和Lewis酸性位上配位態(tài)NH3與Bronsted酸性位上NH4 之間發(fā)生；當反應溫度高于200℃時是典型的Eley-Rideal機理,即反應是在吸附態(tài)NH3和氣相/弱吸附態(tài)NO之間發(fā)生。后,本研究以蜂窩狀金屬絲網(wǎng)為載體,Fe-Ce/TiO2為活性組分制備了整體式催化劑,并比較了不同SO2濃度下Fe-Ce/TiO2/蜂窩金屬絲網(wǎng)催化劑的抗硫中毒能力。當反應溫度為250℃時經(jīng)過100h耐硫?qū)嶒?1000ppm SO2), Fe-Ce/WMH的脫硝活性仍能保持在85%以上。各種測試表征和分析結(jié)果表明：在含硫氣氛中進行SCR反應時,Fe-Ce/WMH催化劑表面的Ce02易與煙氣中的SO2發(fā)生反應,并且有少量硫酸銨鹽形成。這里,煙氣中的SO2會促進催化劑表面Ce4 →Ce3 ,從而導致催化劑表面化學吸附氧含量的增多,這可能也是Fe-Ce/WMH在100h耐硫?qū)嶒炛芯哂袃?yōu)良抗硫中毒能力的重要原因。在整個耐硫過程中Fe-Ce/WMH催化劑表面的反應主要遵循E-R反應機理。http://www.ldjssw.com/